JACS：深究官能团和阳离子如何影响双电层

本研究以层状金属有机框架（MOF）为模型电极，系统探讨了官能团类型和阳离子性质对双电层结构及电荷存储行为的影响。背景方面，多孔碳电极因结构无序，其性能与表面化学性质的关联难以明确，而MOF材料具有有序可调的孔道结构，为研究电极-电解质相互作用提供了理想平台。研究目的在于阐明孔道官能团和阳离子如何协同调控离子吸附行为，从而优化双电层电容性能。结论表明，含氧M–O官能团与部分去溶剂化的小尺寸阳离子（如Li⁺）之间的特异性相互作用能显著减小双电层厚度、提升离子堆积效率，进而增强电容；而官能团类型（羟基>巯基>亚胺）和阳离子的去溶剂化能力是关键调控因素。该工作从分子尺度揭示了通过设计孔道化学环境来优化电极-电解质相互作用的机制。