​苏大/西交Nat. Commun.: Cu配位聚合物的取代基调谐，促进CO2电还原成多碳产物

苏州大学和西安交通大学的研究团队通过调整Cu配位聚合物预催化剂中苯并咪唑有机配体上2-位取代基的长度，成功增强了在酸性环境中CO2还原为C2+产品的效率。研究发现，随着取代基长度的增加，C2+产物的法拉第效率呈现火山型变化，且大于2e−转移的产物与CO之间的比例单调增加。戊基-CuCP在260 mA cm-2电流密度下提供了最高的C2+法拉第效率，达到73.4±2.9%。此外，壬基-CuCP使大于2e−转移产物的活性增加了24倍。电化学测试、光谱表征和理论计算表明，较长的2-位取代基增强了催化剂的H+传质阻抗和较低配位的Cu中心，有利于CO的吸附、加氢和偶联反应。该研究突出了通过分子设计实现高碳效率和高选择性CO2转化为C2+产品的重要性。