​恒电势模拟筛选二维过渡金属硫族化合物负载的单原子ORR电催化剂

本研究通过第一性原理计算，提出了一种新的高通量筛选流程，用于筛选二维过渡金属硫族化合物负载的单原子（SA@TMDs）作为氧还原反应（ORR）的电催化剂。研究首先使用结合能和计算氢电极（CHE）模型对1584个SA@TMDs进行了初筛，筛选出124个潜在优良催化剂。随后，通过隐式溶剂化和恒电势模拟，进一步筛选出23种在真实反应条件下表现出高活性的SA@TMDs。最后，通过AIMD、溶解势和迁移能垒评估了这些催化剂的稳定性，最终确定了20种同时具备高活性和高稳定性的SA@TMDs。研究还详细分析了电极电势对吸附能的影响，揭示了电压对自由能变的作用规律，并发现了决速步随电压升高而反转的现象。这些发现为真实反应条件下的ORR过程提供了新的认识，并为其他电化学反应体系催化剂的筛选提供了参考。