JACS：单原子Ru触发晶格氧氧化还原机制以增强酸性OER

本文研究了单原子钌（Ru）在层状氧化锰（MnO2）中的晶格限制效应，以增强酸性条件下的析氧反应（OER）催化性能。研究表明，强Ru-O键导致O 2p带向上移动，增强了金属-氧共价性，并将OER机制重塑为晶格氧氧化途径，显著提高了催化活性。通过密度泛函理论（DFT）计算和原位光谱表征发现，电子从Mn转移到Ru减轻了MnO6八面体结构中的Jahn-Teller效应，稳定了晶格。此外，层状Ru/MnO2结构促进了氧空位的快速补充，防止结构崩溃。实验结果表明，优化的Ru/MnO2电催化剂在0.5 M H2SO4中表现出优异的催化性能，10mA cm-2下的过电位仅为179 mV，且在100mA cm-2下具有超过1000小时的耐久性。此外，基于Ru/MnO2的质子交换膜（PEM）器件在1.71 V下即可达到1 A cm-2，并在500mA cm-2下表现出500小时的耐久性。