机器学习模型：预测电化学反应电位

本文研究背景为电化学储能器件中电解液溶剂在炭材料负极表面的还原分解问题，由于金属杂质原子和空位等缺陷的存在，电解液在其电化学窗口内发生还原分解，影响器件循环寿命。研究目的是通过计算氢电极模型和数据驱动方法，建立预测电解液溶剂还原电位的新方法。研究团队利用机器学习模型对12种常见电解液溶剂在32种金属杂质原子和空位表面的384个还原电位数据进行计算，并通过特征工程和多种机器学习算法训练出最佳回归模型。研究结论表明，金属杂质原子的电子结构差异导致溶剂还原反应中间体与不同金属杂质原子形成不同类型的原子间相互作用，从而决定还原反应自由能和溶剂还原电位的差异。该研究为高性能电化学储能器件和新型电解液设计提供了理论指导。