陈伟/吴刚JACS：稳定原位聚合电解质中的残留单体以实现高压锂金属电池

本文研究了聚（1,3-二氧戊环）（PDOL）基电解质在高压锂金属电池中的应用。背景是PDOL基电解质因与锂金属负极的高兼容性和高离子电导率而备受关注，但残留的二氧戊环（DOL）单体在高压下易氧化，限制了其应用。研究目的是通过LiDFOB（二氟草酸硼酸锂）引发的原位聚合稳定残留单体，克服氧化限制。结果表明，该方法形成了热力学稳定的Li⁺-DOL–DFOB⁻溶剂化结构和DOL–PDOL团簇，减少了DOL单体的氧化分解，将电化学稳定窗口扩展至5.0 V。此外，电解质表现出更高的离子电导率（4.39 mS cm⁻¹）和均匀富氟的正极-电解质界面（CEI）。Li||LiCoO₂电池在4.35 V截止电压下循环760次后仍保持80%的容量，展现出卓越的循环性能。结论是LiDFOB在PDOL基电解质中具有双重功能：引发聚合反应并稳定残留单体，为高能量密度锂金属电池提供了理想电解质候选材料。