曾杰/椿范立院士等JACS | 通过二氧化碳加氢直接合成对二甲苯：实现创纪录的高空时产率

本文研究了一种复合催化剂K-FeMn/中空ZSM-5，用于二氧化碳加氢直接合成对二甲苯（p-X）。通过整合K-FeMn组分和中空ZSM-5沸石的协同催化功能，实现了高效的二氧化碳转化和对二甲苯生产。K-FeMn促进了逆水气转换反应和费托合成向烯烃过程的转化，生成轻烯烃中间体，随后在中空ZSM-5沸石中转化为p-X。中空ZSM-5沸石的适宜孔径促进了p-X的扩散，钝化的外部酸位点抑制了p-X的异构化和烷基化反应。实验结果显示，该催化剂在二氧化碳转化率为46.1%时，p-X的时空产率达到41.7 g kgcat-1h-1，超越了先前报道的值。这项研究为二氧化碳资源化利用提供了新途径，并展示了通过特定催化剂设计和工艺空间分离来克服局部热力学平衡的新方法。