JACS：FeMo双原子电催化全pH氮还原合成氨

本文研究了Fe-Mo双原子催化剂FeMo-CDW(CT-3h)在电催化氮气还原（ENRR）中的应用。研究背景是电化学氮气还原为可持续合成NH3提供了方法，但高效电催化剂的设计仍具挑战性。研究目的是通过氧诱导的原子限域效应调节Fe-Mo双原子位点的微环境，优化电子传递效率。研究结果表明，具有四个氧原子的FeMo-CDW(CT-3h)位点实现了打破纪录的NH3产量（336.03 μg h-1 cm-2）和优异的稳定性（250 h和10次循环），同时具备全pH活性。理论计算显示Fe-Mo d轨道和N2*反键轨道的轨道杂化增强了电子转移，降低了N≡N化学键的稳定性，从而加快了质子传递速率和加氢反应。