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Nature Catalysis：颠覆认知！CO₂还原新机制

纳米人 2025-08-06 09:02
文章摘要
本文通过原子分辨率晶体学与光谱技术，首次捕获了CO脱氢酶（CODH）催化CO₂还原的动态全周期结构，揭示了Ni-Fe金属簇的“分子机器”工作机制。研究发现Ni(I)以罕见的T形配位和金属自由基特性驱动CO₂活化，而Fe(II)的构象开关协同调控底物结合与质子传递。这一机制不仅解决了酶催化中长期争议的电子传递路径问题，更为设计高效、廉价的仿生CO₂还原催化剂提供了原子级蓝图。研究通过多技术联用解析了催化中间体，揭示了pH调控下的CO生成机制，以及Ni(I)的金属自由基特性和Fe(II)的动态位移与协同作用。最终提出了修订的催化循环模型，为未来设计仿生催化剂提供了重要指导。
Nature Catalysis：颠覆认知！CO₂还原新机制
查看文献： Metalloradical-driven enzymatic CO2 reduction by a dynamic Ni–Fe cluster
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