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JACS：HOCI/ClONO₂催化循环促进N₂O₅在气-水界面的反应

催化计 2025-08-09 19:12
文章摘要
本研究由美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco团队与北京师范大学朱重钦团队合作，通过高精度量子化学计算和从头算分子动力学模拟，揭示了HOCI/ClONO₂催化循环在气-水界面促进N₂O₅反应性吸收的机制。研究发现，HOCI与N₂O₅通过偶极-偶极相互作用形成反应复合物，显著降低反应能垒至5.3 kcal/mol，生成ClONO₂、NO₃⁻和H₃O⁺。ClONO₂在界面快速水解再生HOCI，形成催化循环，最终将N₂O₅转化为硝酸盐。该研究不仅为气溶胶化学中N₂O₅的去除机制提供了新见解，还解释了25%-41%的N₂O₅通过气溶胶去除的现象，对大气中NOₓ和臭氧调控具有重要影响。
JACS：HOCI/ClONO₂催化循环促进N₂O₅在气-水界面的反应
查看文献： HOCl/ClONO2 Catalytic Cycle: Promotion of the Reactive Uptake of N2O5 at the Air–Water Interface
查看期刊：Journal of the American Chemical Society
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