南京工业大学王军/周瑜&东莞理工学院李长平AFM：基于单晶离子型ZIF-8精准调控Ni−N键长，构筑高效CO2RR单原子掺杂碳

本文针对单原子Ni−N−C催化剂在CO2电还原反应中高电流密度下性能不足的问题，提出通过离子液体修饰ZIF-8骨架精准调控Ni−N键长的创新策略。研究背景显示CO2RR是实现碳循环的重要途径，而Ni−N4活性中心的电子结构调控是关键挑战。研究团队通过在ZIF-8中引入-COOH功能化离子液体，成功制备出具有1.94 Å延长Ni−N键的单原子催化剂，该结构有效降低Ni价态，优化中间体吸附能。实验结果表明，该催化剂在700 mA cm−2电流密度下仍保持97%的CO法拉第效率，并通过原位光谱和理论计算证实延长Ni−N键可降低速控步骤能垒。结论表明该策略为单原子催化剂设计提供了新范式，有望推动CO2RR的工业化应用。