William C. Chueh教授再发Nature Materials：重现审视插层电极中的FeIII/V氧化还原对！

本文重新审视了Li4FeSbO6中（脱）锂化过程的电荷补偿机制，首次报道并表征了形式上的FeIII/V氧化还原对。研究背景显示高氧化态铁（高于Fe3+）的氧化还原对难以可逆获取且不稳定，常导致氧不可逆氧化。研究目的旨在探索稳定高氧化态铁氧化还原对的可行性。通过价态敏感实验和理论计算发现，脱锂过程中铁直接从Fe3+转变为负电荷转移的Fe5+基态，跳过不稳定的Fe4+中间态，且阳离子排序驱动模板化相变以稳定Fe5+。结论表明该氧化还原对具有高工作电位（约4.15V）、低电压滞后和对日历老化的抵抗力，为开发可持续铁基高电压正极提供了新框架。