【CCS Chem.】赵忠奎/章日光/刘岳峰/张廷/宋春山：不依赖活性氧物种的光驱动甲烷转化高选择性合成乙醇新策略

本研究针对光催化甲烷转化过程中因依赖活性氧物种导致的产物过度氧化和选择性-活性难以兼顾的挑战，提出了一种不依赖活性氧的新策略。通过在氮化碳上构建具有轴向氧配位的单原子Cu-N2O1位点，利用极性Cu-O键对甲烷C-H键进行极化活化，同时以水为氧化剂抑制羟基自由基形成，并引导水分子和甲烷分别选择性进攻甲基自由基和羟甲基自由基，实现了高效、高选择性的甲烷到乙醇转化。在可见光照射下，乙醇生成速率达226 μmol/g/h，选择性高达98%，且具有良好的循环稳定性。该工作突破了传统光催化甲烷转化中活性与选择性的跷跷板困境，为甲烷高附加值清洁转化提供了新范式。