JACS：华南理工张珉课题组N-杂芳烃与芳基羧酸衍生物选择性电还原交叉偶联构建C(sp³)‒C(sp³)键

本研究针对N-杂芳烃与芳基羧酸衍生物直接还原交叉偶联构建C(sp³)–C(sp³)键的合成难题，开发了一种无过渡金属参与的电化学合成策略。研究目的旨在通过锌阳极/铝阴极无隔膜电解池体系，在室温条件下实现α-环己基化环胺类化合物的高效构建。该方法采用2-甲基喹啉与苯甲酸乙酯作为模型反应，系统优化后确定最佳反应条件为NMP溶剂、n-Bu₄NI电解质，8mA恒电流反应10小时。研究证实该方法具有优异的底物适用性，涵盖喹啉、苯并喹啉、吲哚等多种N-杂芳烃及酯、腈、酰胺等芳基羧酸衍生物，且展现出良好的官能团耐受性和区域选择性。机理研究表明反应通过自由基-自由基交叉偶联路径进行，经历六电子还原与重排过程。该工作为2-环己基环胺类药物的绿色合成提供了新途径，在药物化学和材料科学领域具有重要应用价值。