JACS:原子级CZA催化剂催化CO₂加氢制甲醇的瞬态中间体和活性位点识别
催化计
2025-11-13 09:00
文章摘要
本文研究了低负载量CuZn/Al₂O₃催化剂在CO₂加氢制甲醇反应中的机理。背景方面,CO₂催化加氢是实现碳循环的重要途径,但催化剂活性位点和反应机理尚不明确。研究目的旨在通过多种原位光谱技术揭示铜锌物种的动态演变及其对反应路径的影响。结论表明:Cu团簇负责H₂解离和CO₂通过单齿甲酸盐路径活化,Zn以ZnAl₂O₄形式增强CO₂活化和甲酸盐转化动力学;Cu物种在反应中呈现可逆的团聚-再分散动态行为;关键活性中间体为金属Cu⁰结合甲酸盐与单齿甲酸盐,而双齿甲酸盐为旁观物种;催化剂性能与Cu⁺位点数量正相关,低温还原催化剂表现更优甲醇产率。
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