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JACS：Rh单原子配位环境调控增强反向氢溢流和高效电化学脱氯

催化计 2025-11-16 18:00
文章摘要
本文系统研究了铑单原子在二氧化钛载体上的配位环境对其反向氢溢流能力及电化学脱氯性能的影响。研究背景关注单原子电催化剂的结构调控策略，旨在提升原子氢的迁移与利用效率。研究目的通过调控Rh–O配位数（3、4、5）实现Rh d带中心位置的精准调节，优化氢吸附自由能，其中四配位Rh₁O₄结构在热力学与动力学上均最优，具有接近中性的氢吸附自由能（+0.08 eV）和最低的RHS能垒（+0.55 eV）。结论表明，Rh₁O₄在4-氯酚脱氯反应中表现出卓越活性与稳定性，在−0.09 V vs RHE下45分钟内实现99%脱除，反应速率常数达4.65 h⁻¹，为单原子电催化剂设计提供了新策略。
JACS：Rh单原子配位环境调控增强反向氢溢流和高效电化学脱氯
查看文献： Regulation of Rh Single-Atom Coordination for Enhanced Reverse Hydrogen Spillover and Efficient Electrochemical Dechlorination
查看期刊：Journal of the American Chemical Society
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