Angew：极化N⁺介导的电荷转移态驱动两电子水氧化合成H₂O₂
催化计
2025-11-18 15:52
文章摘要
本文报道了一种通过表面极化N⁺配体构建电荷转移态，实现高效选择性双电子水氧化合成过氧化氢的光催化策略。研究背景基于传统四电子水氧化路径效率受限，需开发新型催化机制。研究目的是利用ZnCdS₂基底吸附极化N⁺表面活性剂，在不改变晶体结构下构建长寿命电荷转移态界面，调控光生空穴氧化电位并稳定*OOH中间体。结论表明，该策略使H₂O₂产率提升至2.37 mmol·g⁻¹·h⁻¹，为原始材料的20.26倍，并在连续流动反应器中实现1.61 mM出口浓度，同时通过光谱和电化学证据确认了二电子路径主导及中间体稳定性，在500 nm处内量子效率达5.13%，展示了高效光子利用能力。
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