ACS Catal.：Ru1/NbOPO4催化HMF选择性还原胺化的机理研究

本研究针对生物质衍生含氧化合物5-羟甲基糠醛（HMF）选择性还原胺化反应，通过密度泛函理论计算与实验验证相结合的方法，系统探究了Ru₁/NbOPO₄单原子催化剂上的反应机制。研究背景基于生物质资源高效转化需求，研究目的在于阐明HMF转化为5-羟甲基-2-糠胺（HMFA）的详细反应路径及选择性控制因素。研究结论表明：NH₃优先吸附引导反应路径选择胺化而非氢化；甲醇溶剂促进H₂异裂提升加氢效率；反应最优路径为HMF先胺化脱水形成关键中间体AMFC，再经醛基加氢生成HMFA，其中–CH₂–NH₂键形成为决速步；醛基吸电子效应和–CH₂NH₂给电子特性共同保障了HMFA高达97%的选择性。该工作为单原子催化剂在生物质转化中的应用提供了理论指导和实验依据。