华南理工江焕峰/中山大学柯卓锋 | 实验与机器学习研究钯催化的不饱和羧酸的1,1-氨基酰氧化反应

本研究针对钯催化不饱和羧酸与芳胺的1,1-氨基酰氧化反应展开系统性探讨。背景方面，团队在前期钯催化烯烃氧化胺化研究基础上，发现传统动力学研究对涉及催化剂失活体系的局限性。研究目的旨在开发新型1,1-氨基酰氧化反应方法，并借助机器学习与实验结合深入解析反应机理。通过实验发现该方法可在温和条件下高效合成氨基-γ-内酯衍生物，具有广泛底物适用性。动力学实验显示反应存在多条路径，机器学习模型成功预测出催化剂与芳胺配位导致的失活机制，经DFT计算验证苯胺与中间体配位形成稳定络合物（-27.0 kcal/mol）。结论表明该研究不仅发展了新型合成方法，更通过机器学习与实验的结合为多组分催化机理研究提供了新范式，对设计抗失活催化策略具有重要指导意义。