西北大学尹兵团队 | 电子结构计算揭示半夹心镧系单离子磁体中相似芳香环的不同作用

背景：单分子磁体（SMM）因其在分子尺度上的磁阻塞特性，在高密度信息存储等领域具有应用潜力。半夹心型镧系单离子磁体（Ln-SIMs）与性能优异的夹心型结构相似，但其磁性能相对落后，且中心金属与芳香环配体的适配性存在差异，需深入探究其电子结构层面的作用机制。研究目的：通过电子结构计算，系统研究半夹心Ln-SIMs中芳香环配体（如Cp⁻、COT²⁻）与非芳香配体的相互作用，揭示其构效关系及对磁弛豫性能（如量子隧穿时间τQTM和有效能垒Ueff）的影响机制，为设计高性能SMM提供理论指导。结论：研究揭示了共价效应对磁性能的关键作用，芳香环配体的共价贡献取决于其与非芳香配体的竞争关系；基于分析设计的新结构1a（在Cp⁻环反式引入强配体）理论预测性能显著提升，证明了通过配体场调控优化SMM性能的策略有效性，为实验设计提供了新思路。