浙江大学王勇/浙江师范大学王海燕/嘉兴大学曹勇勇联手ACB：原位调控Ni-Co3O4催化剂界面水促进中性硝酸盐电还原制氨

背景：氨（NH3）作为基础化学品，其传统Haber-Bosch工艺能耗高、排放量大，而电催化硝酸盐还原（NO3RR）为绿色合成氨及废水处理提供了有前景的替代途径。电极/电解液界面水结构对反应性能至关重要，但其作用机制尚不明确。研究目的：本研究旨在通过镍（Ni）掺杂原位调控Co3O4纳米球催化剂的界面水结构，以促进中性条件下硝酸盐电还原制氨的性能。结论：Ni掺杂增强了催化剂与界面水的相互作用，缩短了水分子与催化剂表面的距离，富集界面水并促进自由水形成，从而降低水解离势垒，加速*H生成；同时优化了NO3-吸附和*NH3脱附，平衡*H消耗与生成，促进加氢步骤。所制备的Ni-Co3O4 NSs催化剂实现了92.1%的NH4+法拉第效率、18.39 mg h-1 mgcat-1的产率以及300小时的循环稳定性，性能优于多数已报道的中性NO3RR电催化剂，并在废水处理、Zn-NO3-电池和生物质耦合电解槽中展现出良好应用潜力。该研究深化了对界面水在硝酸盐合成氨中作用机制的理解，为设计先进电催化剂提供了指导。