「国家杰青」黄富强领衔！上海交通大学/安徽大学遇鑫遥院长/中科大章根强Angew | 自旋极化调控助力高效CO₂制甲酸盐！

背景：电化学二氧化碳还原为碳中和提供了可持续路径，可将二氧化碳转化为甲酸等高附加值化学品，其中铟基催化剂表现出对甲酸的优异选择性，但In³⁺在阴极电位下难以稳定维持，限制了其性能。研究目的：为了解决In³⁺氧化态稳定性的挑战，并提升甲酸生成效率，本研究旨在通过设计一种刚-软层状氧化物催化剂，利用自旋极化调控关键中间体，实现高效、稳定的二氧化碳制甲酸盐。结论：作者成功合成CuInAlO₄催化剂，其刚性Al-O骨架稳定结构，柔性Cu-O单元提供活性位；通过CuO₅单元的自旋极化电子转移至In³⁺，形成In-*O-CH-O*-Cu电子桥，增强了与*OCHO中间体的自旋-轨道耦合，大幅降低了反应能垒。该催化剂在500 mA cm⁻²下实现了95%的甲酸盐法拉第效率和80.3%的能量效率，并稳定运行180小时，为工业级电催化体系提供了新范式。