郑州大学刘仲毅、彭智昆团队ACS Catal.——协同金属-酸单元以增强串联催化过程中间体高效转化

背景：金属-酸双功能催化剂在串联加氢转化反应中至关重要，但传统催化剂中金属与酸位点空间分布随机，且沸石固有的Brønsted酸位点（Al-OH）质子化速率常与金属位生成中间体的速率不匹配，导致高活性中间体（如环己烯）转化路径不可控，目标产物选择性低。研究目的：开发一种新型催化剂结构，通过空间限域与功能匹配调控苯加氢烷基化反应中关键中间体的反应路径，提高目标产物环己基苯的选择性和产率。结论：研究团队成功构建了双限域催化剂Pd@HPW@USY，将钯纳米颗粒和Keggin型磷钨酸封装在USY沸石孔道内，实现了金属位点与酸位点的空间邻近和功能匹配。该催化剂在苯加氢烷基化反应中对环己基苯的选择性达73.8%，产率47.3%，并表现出优异的循环稳定性。机理研究表明，限域HPW中的W-OH酸位点相较于传统Al-OH具有更强的质子化能力，能快速活化环己烯中间体，主导烷基化路径，抑制副反应。这项工作为工程金属-酸多功能系统提供了范例，为调控复杂串联反应网络提供了新思路。