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浙江大学王秀瑜/成正东/中科院化学所姚立团队ACS Energy Lett.:两步连续动力学控制策略用于磁场增强催化

研之成理 2025-12-21 21:56
文章摘要
背景:氧还原反应(ORR)是可持续能源转换的关键,但其动力学效率长期滞后于热力学优化,面临O=O键解离势垒高、质子-电子转移慢以及三重态O2与单重态H2O之间的自旋禁阻跃迁等挑战。研究目的:为克服ORR中的吸附动力学和自旋动力学双重限制,研究团队设计了一种磁性L10-FePt/Fe核壳催化剂,提出两步连续动力学控制策略,顺序优化吸附动力学和自旋动力学,以实现磁场增强的氧还原性能。结论:该催化剂通过原子厚度的Fe壳层将O2吸附重新配置为Yeager式平行桥接位点,优化了吸附动力学;同时,铁磁交换耦合界面诱导约70%的自旋钉扎效应,促进了电子自旋选择性翻转,消除了自旋禁阻能垒。在磁场作用下,催化剂比活性相比商业Pt/C增长10.9倍,展示了自旋工程在电催化中的重要作用,为设计高性能自旋敏感催化剂提供了新范式。
浙江大学王秀瑜/成正东/中科院化学所姚立团队ACS Energy Lett.:两步连续动力学控制策略用于磁场增强催化
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