所有作者均中文署名!巩金龙领衔!天津大学「长江学者」邹吉军/黄振峰,最新Nature子刊!
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2025-12-24 11:00
文章摘要
背景:亲核氧化反应(NORs)是电合成高价值有机物的关键过程,但受限于缓慢的脱氢动力学和竞争性析氧反应(OER)。低配位镍催化剂虽能提升活性,却易发生不可逆氧化导致性能下降。研究目的:天津大学邹吉军、巩金龙、黄振峰教授团队旨在开发一类氧阴离子稳定的低配位镍催化剂,以实现高效、持久的亲核试剂电氧化,包括尿素、甲醇和生物质衍生物。结论:通过碳酸氢盐等氧阴离子配体动态稳定低配位镍物种,形成静电排斥微环境,有效抑制OER和镍过氧化,促进基于Ni2-δ/Ni3-δ可逆过渡的脱质子与亲核氢转移协同。该催化剂在尿素氧化中达到500 mA cm-2@1.42 V的高活性,并保持1100小时稳定性,缩放到阴离子交换膜反应器可耦合产氢与增值有机物合成,展现出可持续电合成潜力。
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