「国家杰青」朱永法领衔！江大娄阳/上交曹宵鸣Nature子刊 | Fe-(μ-O)-Zn双原子促进C-C偶联甲烷直接氧化制乙酸！

背景：甲烷直接氧化（DOM）转化为高附加值C2+产物（如乙酸）对清洁能源和化学品可持续生产具有重要意义，但面临甲烷C–H键活化困难、碳-碳偶联难以控制以及使用O₂易导致过度氧化等挑战。研究目的：江南大学娄阳、上海交通大学曹宵鸣团队旨在设计一种催化剂，实现在温和条件（常温常压）下以O₂为氧化剂，将甲烷高效、选择性地直接氧化为乙酸。结论：研究成功构建了ZSM-5负载的Fe-(μ-O)-Zn双原子位点催化剂（Fe₁-Zn₁/ZSM-5），该催化剂在25°C和大气压下表现出优异性能，乙酸产率达3006 μmol·g_cat⁻¹·h⁻¹，选择性为86.8%，总C2+产物选择性达93.0%，且稳定性良好。机理上，Fe与Zn的电子协同调控促进了O₂光解离形成高活性Fe=O物种，增强了甲烷C–H键活化，同时双原子位点的空间构型（~2.7 Å）有效促进了关键中间体的C–C偶联，为温和条件下甲烷转化提供了新思路。