温州大学「国家级人才」肖遥/朱燕芳Angew | 空间选择性取代用于钠层状氧化物正极！

背景：O3型层状过渡金属氧化物是钠离子电池（SIBs）有前景的正极材料，但其在循环过程中的多相转变导致结构不稳定，阻碍了实际应用。研究目的：为解决上述结构不稳定性问题，本文提出了一种空间选择性多元素取代策略，通过诱导Mg、Cu、Ti和B在材料中的空间差异化分布，旨在增强结构鲁棒性。结论：优化后的材料（NaNi₀.₄Mg₀.₀₅Cu₀.₀₅Mn₀.₃Ti₀.₂B₀.₀₅O₂）实现了稳定的O3→P3相变，缓解了晶格畸变，抑制了结构坍塌。DFT分析表明强B–O共价键对稳定P3框架至关重要。该材料在半电池中表现出优异的高温性能，在全电池中（与硬碳负极匹配）于0.5 C下循环300次后容量保持率达85%。本工作阐明了空间选择性取代对结构稳定的作用机理，为设计先进SIB正极提供了基础见解和实践指导。