东南大学李乃旭教授Nat. Commun.:氧调控Cu0–Cu+界面工程实现光热催化二氧化碳还原制乙烯
化学加
2025-12-29 09:40
文章摘要
背景:富氧环境中高效碳转化是人工光合作用实际应用的核心瓶颈,传统聚光策略因急剧加速水裂解导致副产物O2爆发式积累,形成“光强增强 ↔ 环境氧毒化”的负反馈循环,严重抑制CO2还原反应。研究目的:为突破传统被动“抗氧”策略的局限,本研究提出“O₂介导动态界面重构”机制,旨在设计并构筑本征耐氧且能主动利用O2触发界面重构的动态催化体系,以实现富氧条件下高效、高选择性的二氧化碳还原制乙烯。结论:研究成功构筑了Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2催化剂,其通过强光热耦合效应驱动O2诱导形成Cu0–Cu+电荷梯度界面,优化了关键中间体吸附并重构了C–C偶联路径。在聚集太阳能辐照下,该催化剂实现了C2H4产率549 ± 20 μmol·g–1、选择性74.3%以及0.5%的太阳能至化学能转化效率,为解决催化碳链增长中活性-选择性-稳定性相互掣肘的困境提供了新策略。
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