中国科学技术大学汪伟毅、悉尼大学裴增夏Angew.：本征无序聚合物链段高熵水凝胶电解质，实现高性能锌金属电池

背景：水系锌金属电池（ZMBs）因其安全性、低成本和高理论容量被视为锂离子电池的潜在替代品，但锌枝晶生长、副反应和界面动力学迟缓等问题限制了其应用。传统水凝胶电解质存在聚合物网络单一、难以兼顾离子传导性与稳定性的挑战。高熵工程策略在储能材料中展现出潜力，但在水凝胶电解质中的设计原理尚未明确。研究目的：开发一种新型高熵水凝胶电解质（HEHE），通过整合混合熵、离子熵、构象熵和拓扑熵四种熵贡献，解决传统电解质在离子传导与电化学稳定性之间的权衡问题，提升锌金属电池性能。结论：HEHE通过近等摩尔比共聚三种离子单体（SBMA、AMPS、MATAC）形成，实验与模拟证实其能调控Zn²⁺溶剂化环境、减少自由水含量、形成均匀离子通道，实现高离子电导率（46 mS cm⁻¹）、高Zn²⁺迁移数（0.72）和宽电化学窗口（2.6 V）。基于HEHE的锌电池在高面容量（3.2 mAh cm⁻²）下稳定循环，并展现出优异的速率性能、循环稳定性和温度适应性。该高熵设计策略具有通用性，为水系及多价金属电池电解质的开发提供了新范式。