南开大学「国家杰青」杨志谋/中南大学易小艺Angew | 多肽光催化协同自由基加成合成尿素!
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2026-01-08 11:00
文章摘要
背景:尿素作为重要的氮肥和工业化学品,全球年消费量巨大,传统Bosch-Meiser工艺依赖高温高压条件,能耗高且排放大量CO2,环境不可持续。光催化方法虽被视为绿色替代方案,但现有技术效率低且步骤复杂。研究目的:开发一种高效、温和的光催化尿素合成新策略,通过自由基协同加成降低反应能垒,实现常温常压下的尿素合成。结论:研究设计了一种受光系统II启发的肽类光催化剂N3y,在室温空气下同步光生aminyl自由基和hydroperoxyl自由基,协同加成NH2COOH,将尿素合成能垒从55 kcal mol-1降至约21 kcal mol-1,实现了创纪录的产率(42.6 mmol gcat-1 h-1)和转化率(70%),并可克级放大及一步合成多种不对称尿素衍生物,为太阳能驱动的绿色尿素生产提供了新平台。
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