核物理与化学研究所肖超、彭述明ACS Catalysis：CO-FTIR光谱法准确识别钯催化剂在甲烷催化氧化中的活性相

背景：甲烷作为清洁能源，其未燃烧时的温室效应远强于二氧化碳，催化完全氧化是消除甲烷排放的关键技术。负载型钯基催化剂是低温甲烷催化氧化的高效催化剂，但其活性相（金属态Pd0或氧化态PdOx）长期存在争议。传统表征手段因探测深度问题，难以准确反映催化反应发生的表面原子状态。研究目的：通过表面敏感的低温CO-FTIR光谱学方法，结合Operando FTIR光谱，探究不同预处理状态的Pd/Al2O3和Pd/silicalite-1催化剂在甲烷催化氧化中的真实活性相。结论：研究发现，无论催化剂初始状态是Pd0还是PdOx，在反应起燃后，催化剂表面均转化为氧化态PdOx（Pd2+或Pd+），表明PdOx是甲烷催化燃烧的真正活性相。低温CO-FTIR光谱能精准探测催化剂顶层表面状态，克服了传统技术的局限，并揭示了反应可能遵循Mars-van Krevelen机理。