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侯军刚教授JACS:构建受阻的路易斯酸碱对与金属基序协同打破CH\u2084光氧化中活性-选择性跷跷板关系!

研之成理 2026-01-15 11:27
文章摘要
背景:甲烷作为页岩气主要成分和强温室气体,其温和条件下转化为高值化学品对解决能源及环境问题具有重要意义,但光催化甲烷氧化面临C-H键极难活化和氧化产物难以控制两大瓶颈。研究目的:通过在多孔半导体氧化物上构建高密度受阻路易斯酸碱对(FLPs)并与尺寸可调的Pt-O-In金属基序协同,以打破CH4光氧化过程中活性与选择性的权衡关系。结论:In(L)-Ov-In-OH FLPs通过电子转移与反馈作用极化C-H键,降低解离能垒;不同尺寸Pt位点调控O2活化路径,Pt纳米粒子促进·OH生成利于CH3OH形成,Pt单原子导致·OOH积累利于HCHO生成,从而实现了甲烷光氧化产物的精准调控。
侯军刚教授JACS:构建受阻的路易斯酸碱对与金属基序协同打破CH\u2084光氧化中活性-选择性跷跷板关系!
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