上海交通大学陈立桅等Chemical Science：偶极子介导的界面溶剂化实现无枝晶锂金属电池中锂离子的高效传输

背景：锂金属电池因锂金属负极的高理论比容量和低氧化还原电位被视为下一代高能量密度储能体系，但其实际应用受限于锂枝晶的无控生长和剧烈的界面副反应，而锂离子传输动力学迟缓是导致锂沉积不均匀并形成枝晶的关键原因。隔膜功能化是调控锂离子行为、稳定电极界面的有效策略，但传统涂覆陶瓷固态电解质的隔膜存在固液两相锂离子传输机制不匹配的问题。研究目的：为解决上述问题，本研究提出一种偶极子介导的固液界面溶剂化调控策略，通过在涂覆有LATSP纳米颗粒的聚丙烯隔膜表面接枝高偶极矩分子DNA，利用其强吸电子基团与Li⁺的离子-偶极相互作用降低界面锂离子传输能垒，同时利用其低LUMO能级优先还原形成稳定SEI层，以协同提升离子传输效率和界面稳定性，实现无枝晶的锂金属电池。结论：实验制备的DNA功能化隔膜（PPLD）展现出高离子电导率（0.517 mS cm⁻¹）和高锂离子迁移数（0.646），有效促进了锂离子的快速均匀传输。基于该隔膜组装的Li‖LiFePO₄和Li‖NMC811全电池在高正极载量下均表现出优异的循环稳定性，验证了该策略在实现长寿命、无枝晶锂金属电池方面的有效性与实用性。该研究为高能量密度锂金属电池的开发提供了新思路。