清华大学JACS | 高熵电解质,不靠堆料:锂盐选择重塑设计范式
研之成理
2026-01-21 13:28
文章摘要
背景:锂金属电池因超高理论能量密度备受关注,但其锂金属负极与电解质(尤其是商业化碳酸酯电解质)之间的剧烈副反应阻碍了应用。高熵电解质(HEEs)通过引入多组分增加Li⁺溶剂化构型多样性,为电解质设计提供了新思路,但现有研究多停留在经验叠加,对锂盐本征结构如何调控溶剂化熵与界面反应仍不清楚。研究目的:针对HEEs设计现状,清华大学刘凯教授团队旨在提出理性的锂盐筛选原则,以功能性协同取代简单堆叠,实现高熵电解质的精准设计。结论:该研究提出了基于锂盐本征化学特性的筛选原则,选择两亲性兼高给体数阴离子(如LTFA)与多配位点阴离子(如LDFP和LiNO₃)组合,构建的LTFA-LDFN HEE实现了超110种Li⁺溶剂化构型,构型熵显著提升。该电解质在低锂盐浓度下使Li||NCM811电池在室温和高温下循环寿命大幅延长,并通过理论计算与实验表征揭示了熵增机制与稳定界面形成原理,为高效设计高熵电解质提供了新范式。
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