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光催化,Nature Catalysis!

研之成理 2026-01-26 11:05
文章摘要
背景:甲烷是一种储量丰富但化学性质惰性的强效温室气体,其高效、温和条件下的催化转化对能源与环境具有重要意义。现有工业方法能耗高,而光催化技术虽前景广阔,却常受限于光吸收范围窄、电荷分离效率低及自由基反应不可控导致的过度氧化问题。研究目的:本研究旨在开发一种全太阳光谱响应的光催化剂,通过构建Pd/Co3O4肖特基异质结,实现对甲烷氧化偶联反应中自由基的精准调控和高效电荷分离,从而在温和条件下高选择性地将甲烷转化为乙烷。结论:成功合成了ZIF-67衍生的Pd/Co3O4肖特基异质结光催化剂。该催化剂利用Co3O4的窄带隙实现全光谱吸收,其独特的能带结构抑制了O2•−、·OH等活性氧化物的生成,转而通过光生空穴与温和的O2²⁻协同活化甲烷。界面电场促进了电荷高效分离。在优化条件下,该催化剂实现了16.1 mmol g⁻¹ h⁻¹的乙烷产率和约96.2%的高选择性,为甲烷的高效、选择性光催化转化提供了新策略。
光催化,Nature Catalysis!
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