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太原理工大学王宝俊教授课题组J.\u00A0Catal.:LaAlO\u2083基催化剂中氧物种的演变机制及其对甲烷氧化偶联催化性能的调控作用
研之成理
2026-01-26 11:05
文章摘要
背景:甲烷氧化偶联(OCM)反应是高效利用甲烷资源的重要途径,但面临甲烷活化困难、高温易导致深度氧化和催化剂失活等挑战。开发具有优异低温活性的高效催化剂是实现技术突破的核心。研究目的:本研究以LaAlO₃基催化剂为研究对象,旨在通过密度泛函理论计算与微观动力学研究相结合的方法,揭示催化剂表面结构、氧物种演变与反应性能之间的构效关系,探究不同暴露端(LaO和AlO₂)的催化特异性及表面氧物种的作用机制。结论:研究发现晶格氧(O₂⁻)是OCM反应中的关键活性氧物种,LaO暴露端展现出更高的CH₄解离活性、更优的C₂H₄生成活性与选择性,被确立为优势活性面。碱土金属(Mg、Ca、Sr)掺杂可调控氧物种的电子特性,其中Sr掺杂的LaO暴露端在实际反应条件下表现出突出的C₂H₄生成速率。研究从原子尺度阐明了氧物种的演变及其对反应路径的调控机制,为理性设计与开发高性能OCM催化剂提供了重要的理论依据和设计策略。
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Unraveling the evolution of oxygen species and its role in adjusting catalytic performance over LaAlO3-based catalysts in oxidative coupling of methane
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Journal of Catalysis
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