河北师范大学赵晓佳/韩占刚Angew | 配体工程调控银簇MOFs中D带中心增强酸性ECO\u2082RR！

背景：酸性电化学二氧化碳还原反应（eCO2RR）可提高CO2利用效率并避免碳酸盐沉积，但受析氢反应（HER）严重干扰，催化性能受限。研究目的：通过配体工程调控银簇基MOFs的d带中心，以增强其在酸性条件下的CO2还原性能。结论：使用三齿咪唑配体（THIT）锚定Ag12簇合成的MOF材料Ag12THIT，在pH≈2的酸性电解液中表现出卓越的CO2还原制CO性能，在-1.6 V下实现了98.5%的法拉第效率和328.0 mA cm⁻²的电流密度，且稳定性好。机理研究表明，咪唑配体增强了路易斯碱性和σ给电子能力，使d带中心上移，降低了反应能垒，促进了电子向*COOH中间体的转移，从而高效驱动CO2转化。该工作为设计高性能抗HER的CO2还原电催化剂提供了新思路。