今日Nature Materials：揭示正极关键机制！

背景：锂硫电池因其高能量密度和无需稀缺金属而成为有前景的下一代储能技术，但硫代聚丙烯腈（SPAN）正极材料存在硫含量低、首圈不可逆容量损失和结构疲劳等问题，其体相结构演变规律尚不明确，制约了材料优化。研究目的：本研究旨在通过整合原位高能对分布函数（PDF）和硫K边X射线吸收光谱（XAS）技术，实时追踪SPAN的合成与电化学循环过程，揭示其结构演变机制和性能优化关键。结论：研究明确了SPAN合成的四阶段层级结构演变，发现π–π堆叠和短链硫是实现可逆硫氧化还原的关键结构基元，并阐明残余质子引发的硫醇-硫酮互变异构是首圈不可逆容量损失的根源；通过优化加热工艺调控结构，获得的SPAN在高硫载量下表现出优异的循环稳定性，将材料优化从经验调控提升至机理指导的理性设计层面。