南开大学张立云教授课题组ACS Catalysis：利用银纳米簇重编程[NiFe]-氢化酶电子传递路径，调控产氢性能

背景：氢能是重要的零碳能源，高效产氢技术是研究重点。[NiFe]-氢化酶是自然界高效的天然产氢催化剂，但其电子传递路径存在瓶颈，特别是远端[4Fe-4S]簇的电极电势不利于界面电子注入，限制了整体性能。研究目的：南开大学张立云团队旨在通过表面定点突变并结合银纳米簇，重构[NiFe]-氢化酶的电子传递路径，绕过速率限制步骤，实现对产氢活性与选择性的可控调节。结论：研究成功设计了E261C和V137C突变体，并利用银纳米簇定向注入电子。实验表明，银纳米簇偶联的E261C变体通过中端[3Fe-4S]簇传递电子，产氢活性显著高于直接注入近端[4Fe-4S]簇的路径。光谱分析证实了电子传递的高效性和定向性。该工作深化了对氢化酶机制的理解，为人工生物催化剂设计提供了新策略，并为绿色能源高效催化剂的设计提供了理论依据。