【纯理论】浙江大学曹亮课题组ACS Catalysis: 表面偏析驱动的高熵合金纳米颗粒ORR组成–活性图谱

背景：氧还原反应是燃料电池等能量转换体系的关键瓶颈，传统铂基催化剂成本高且性能提升有限，高熵合金纳米颗粒因其多组分协同效应和可调表面组成成为重要候选，但其巨大构型空间和表面偏析行为使得结构-性能关系解析困难。研究目的：提出一套结合机器学习簇展开与蒙特卡罗模拟的高通量计算框架，旨在系统解析高熵合金纳米颗粒中表面偏析、组成与催化活性之间的关联，实现活性预测与组分筛选。结论：研究以Ir-Pd-Pt-Rh-Ru五元体系为例，发现还原环境下Pt、Rh富集而Pd、Ru贫化的组成区域ORR活性最高，预测活性可比商业Pt/C提升一个数量级；表面偏析通过提高Pt/Pd三原子配位基元的出现频率来增强活性；该工作揭示了表面偏析驱动的活性增强机制，并提供了一套可推广的计算设计路径。