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浙大周少东ACS Catal:通过PCET过程重构配体框架以规避N-烷基化中的醇盐陷阱
研之成理
2026-02-02 08:32
文章摘要
背景:醇与胺的脱氢偶联反应是氮烷基化的主要机理之一,但非贵金属催化剂常受困于“醇盐陷阱”,即形成热力学稳定的金属烷氧中间体,导致反应条件苛刻。研究目的:本研究旨在通过设计不对称钴单原子催化剂,利用碱促发的质子耦合电子转移(PCET)机制,将配体框架重构为活性氢传递载体,以规避醇盐陷阱,实现温和条件下的氮烷基化反应。结论:实验与理论计算证实,不对称Co-N₂C₂结构催化剂能有效降低反应能垒,在苯胺与苄醇的烷基化反应中表现出高活性,收率达99%,为地球丰产金属催化剂设计提供了新思路。
查看文献:
Repurposing the Ligand Framework through a PCET Process to Bypass the Alkoxide Trap in N-Alkylation
查看期刊:
ACS Catalysis
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