浙大周少东ACS Catal：通过PCET过程重构配体框架以规避N-烷基化中的醇盐陷阱
研之成理
2026-02-02 08:32
文章摘要
背景：醇与胺的脱氢偶联反应是氮烷基化的主要机理之一，但非贵金属催化剂常受困于“醇盐陷阱”，即形成热力学稳定的金属烷氧中间体，导致反应条件苛刻。研究目的：本研究旨在通过设计不对称钴单原子催化剂，利用碱促发的质子耦合电子转移（PCET）机制，将配体框架重构为活性氢传递载体，以规避醇盐陷阱，实现温和条件下的氮烷基化反应。结论：实验与理论计算证实，不对称Co-N₂C₂结构催化剂能有效降低反应能垒，在苯胺与苄醇的烷基化反应中表现出高活性，收率达99%，为地球丰产金属催化剂设计提供了新思路。
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