西班牙巴塞罗那大学Federico Calle‐Vallejo：CO2电还原吸附中间体误差的校正

背景：随着电催化领域对计算预测需求的增长，密度泛函理论（DFT）成为研究催化剂表面反应机理的核心工具，但现有方法在描述关键反应中间体（如COOH、CO）的吸附能时存在显著误差，且缺乏对误差来源的系统解耦分析，限制了计算催化从定性向定量预测的发展。研究目的：西班牙巴塞罗那大学Federico Calle-Vallejo等人提出基于实验数据的误差解耦方法，旨在将吸附能总误差分解为气相误差与吸附相误差两个独立部分，以提升DFT对电催化反应能量学的预测精度。结论：研究表明，通过气相校正（GPC）与吸附相校正（APC）的结合使用，可将CO2还原反应起始电位的预测误差降低至化学精度（约0.04 eV）范围内，该方法展现出良好的可迁移性，为不同计算泛函建立了统一的校正基准，推动了计算电催化从机理分析向定量预测的范式转变，并具有拓展至其他催化体系的普适意义。