北京大学肖荫果等AM：通过调控体相和表面晶格氧的局域环境实现富锂锰基正极中晶格氧的可逆氧化还原

背景：富锂锰基氧化物（LRMO）作为高能量密度电池正极材料，因其可同时利用阳离子与阴离子（氧）氧化还原而备受关注，但晶格氧氧化还原（L-OR）的可逆性差，导致氧不可逆释放和结构相变，限制了实际应用。研究目的：针对LRMO中晶格氧稳定性问题，研究旨在通过协同调控体相和表面晶格氧的局域环境，实现高可逆性的晶格氧氧化还原，提升材料电化学性能。结论：研究以Li₁.₂Ni₀.₂Mn₀.₆O₂为模型，体相通过调整镍锰比例引入锂锰无序，诱导MO₆八面体畸变以增强锰氧共价性，稳定体相晶格氧；表面通过温和化学后处理实现锂离子/质子交换，改变表面氧配位环境，抑制氧释放。改性后的NH-LRMO材料初始库仑效率从73.88%提升至91.72%，循环500次后容量保持率达95.9%，有效缓解了电压衰减和结构相变。该策略无需引入额外元素或包覆，为高能量密度正极材料设计提供了新思路。