唯一通讯!上海交通大学「洪堡学者」李新昊Nature子刊 | Ni活化W-O共价性调控界面水向苄位C(sp\u00B3)-H氧转移!
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2026-02-14 08:30
文章摘要
背景:利用水作为可持续氧源进行电催化有机化合物氧化是绿色化学的重要方向,但惰性C(sp³)-H键的活化通常需要高电位,易引发竞争性析氧反应和过度氧化,导致效率低下。研究目的:本文旨在通过设计镍活化钨氧共价性(Ni-WOC)阳极材料,调控电极/电解质界面水结构,实现水分子向惰性苄位C(sp³)-H键的高效、高选择性氧转移,同时抑制析氧副反应。结论:实验与理论计算表明,Ni掺杂能破坏界面致密氢键网络,促进水扩散,并调控相邻W位点电子结构,增强水吸附与C-H键活化能力,从而在无添加剂条件下实现高达56.5%的法拉第效率和90%的产物收率,为电催化C-H键氧化提供了新策略。
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