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悉尼大学魏力/日本东北大李昊JACS | 揭示单原子催化剂配位构效关系:不对称配位诱导“质子接力”机制

研之成理 2026-02-15 00:25
文章摘要
本研究背景在于单原子催化剂(SACs)在可持续能源转换中潜力巨大,但传统制备方法导致金属活性中心配位环境复杂且难以精确控制,阻碍了对其“结构-活性”关系的深入理解。研究目的是通过构建具有精确配位环境的钴单原子催化剂模型系统,系统揭示金属中心配位数(3、4、5)与氧还原反应(ORR)活性及选择性之间的构效关系。研究结论表明,不对称的Co-N3和Co-N5位点分别展现出最优的ORR活性和过氧化氢(H2O2)选择性,并通过原位光谱首次证实配体中的碳或氮原子可作为“质子接力”参与反应,降低反应能垒,这为设计高性能、高选择性的能源转换催化剂提供了全新的理论指导。
悉尼大学魏力/日本东北大李昊JACS | 揭示单原子催化剂配位构效关系:不对称配位诱导“质子接力”机制
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