黄雄怡领衔!浙江工业大学「国家高层次青年人才」杨云芳Nature Synthesis | 工程化非血红素酶实现镍催化C(sp\u00B2)-S偶联!
顶刊收割机
2026-03-16 08:30
文章摘要
背景:光生物催化是化学与生物学交叉的关键方向,但利用金属酶的光生物催化系统尚不发达,许多重要合成光催化反应在生物催化中未被探索。研究目的:本研究旨在利用光诱导配体到金属电荷转移策略,在金属酶中实现非生物的交叉偶联反应,具体通过工程化改造来自丁香假单胞菌的乙烯形成酶,构建镍取代的非血红素酶,催化芳基溴化物和硫醇之间的C(sp²)-S交叉偶联。结论:作者成功开发了一个光酶促平台,通过定向进化获得突变体PsEFE-LMCT,实现了高达98%产率和530总转换数的硫醚合成,机理研究支持光催化的Ni(II)/Ni(I)/Ni(III)循环,这项工作扩展了光生物催化范围,为将非生物过渡金属催化整合到生物催化提供了新途径。
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