南开大学/陕西师范大学Angew：焦耳热冲击合成Cu₁/CNT实现曲率工程精准调控氧还原路径

背景：电化学氧还原反应（ORR）是燃料电池等能源技术的核心，其反应路径（2e⁻生成H₂O₂或4e⁻生成水）的精准调控是领域挑战。单原子催化剂为原子尺度调控提供了平台，但现有研究缺乏连续调变活性中心以平滑切换路径的策略。研究目的：本研究旨在通过“曲率工程”策略，在不同曲率的碳纳米管上构建铜单原子催化剂，实现对ORR路径从2e⁻到4e⁻的连续精准调控，并探究其机制与应用。结论：研究成功利用焦耳热冲击法合成Cu₁/CNTs，揭示了高曲率通过诱导Cu-N键拉伸应变和重构界面水氢键网络，协同调控反应路径与动力学。高曲率催化剂展现出媲美Pt/C的4e⁻活性，低曲率催化剂则实现99.5%的H₂O₂选择性，并在固态电解质反应器中验证了高效稳定的H₂O₂电合成性能，为催化剂设计提供了新范式。