孙世刚院士领衔JACS：从界相到界面，揭秘锂金属电池高温稳定性“黑匣子”

本文研究了高温下锂金属电池负极界面的动态演化机制。研究背景是锂金属负极的高活性导致其与电解液的界面副反应剧烈，形成的固体电解质界相（SEI）对稳定性至关重要，但高温会破坏SEI并制约电池应用。研究目的是揭示高温下界面电解液构型与SEI的动态关联，并开发调控策略。研究发现，锂沉积过程中界面锂离子浓度降低会本征地形成“贫阴离子、富溶剂”的界面环境，高温会加速阴离子“逃逸”加剧此构型，进而诱导形成更厚、富有机组分且不稳定的SEI，导致电池性能衰减。基于此，团队提出了通过电解液工程降低阴离子迁移数，以及通过界面工程引入惰性阳离子锚定阴离子两种策略，均能有效抑制阴离子逃逸，促进形成富LiF的稳定SEI，显著提升电池的高温循环稳定性。结论是本研究明确了界面电解液构型与SEI的因果关联，为电解液和界面工程提供了源头性的设计依据。