异相重构策略实现4.5V高电压稳定的无钴LiNiO2硫化物全固态电池

背景：高能量密度锂离子电池是电动汽车与储能技术发展的核心需求。富镍层状氧化物正极材料LiNiO2（LNO）因其高理论容量且不含钴而备受关注，但在硫化物全固态电池中面临界面不稳定和体相结构衰退两大关键问题，制约其循环寿命。研究目的：澳大利亚阿德莱德大学乔世璋课题组旨在通过系统分析LNO基全固态电池的失效机理，提出一种普适性策略以同时解决界面与体相稳定性问题。结论：研究提出表面-体相异相重构策略，利用元素价态和扩散动力学差异，使高价态元素富集表面形成尖晶石保护层以增强界面稳定性，低价态元素扩散入体相以强化结构稳定性。代表性材料LNAW在4.5V高电压下表现出优异电化学性能，如0.5C倍率下循环720次后容量保持122.1 mAh g-1，验证了该策略的普适性和有效性，为开发高能量密度、长寿命无钴全固态电池提供了新思路。