阿贡国家实验室Khalil Amine：揭示高浓度电解液“阻塞”机制

本文背景是锂金属电池因锂金属与传统碳酸酯电解液界面不稳定，导致库伦效率低、电解质消耗、枝晶生长及安全问题，高浓度电解质及其衍生的局部高浓度电解质通过改变锂离子溶剂化结构提升界面稳定性，但存在高粘度、差浸润性和高成本等问题，且传统技术难以揭示溶液中复合物的实际尺寸和分子量。研究目的是引入平均流体力学半径分析方法，直接估算溶液中锂-溶剂复合物的平均体积和分子量，以LiFSI-EMC和LiFSI-EMC-TTE体系为例，探究高浓度电解液性能提升的根本机理。结论是发现锂金属稳定化和铝腐蚀抑制与形成超大复合物（平均体积超自由EMC分子300倍）的阈值点吻合，支持了“阻塞机制”，即庞大溶剂化复合物阻碍自由溶剂分子接触高活性电极表面，该分析阐明了高浓度和局部高浓度电解液生效原因，并为理性电解液设计提供了普适性实验框架。